统计衰变模型

复合核退激发中的蒸发–裂变竞争 —— 存活几率与衰变宽度
主要文献:K. Siwek-Wilczyńska, I. Skwira, J. Wilczyński, Phys. Rev. C 72, 034605 (2005) 数据文件:refs/statistic_model.pdf

1. 引言与背景

统计衰变模型(statistical decay model)是描述重离子熔合反应中形成的 复合核(compound nucleus)退激发过程的唯象理论框架。其基本前提是 Bohr 复合核假设:当入射弹核与靶核完全融合后,复合核在平衡态中"忘记"其形成方式,其后续衰变只取决于自身的电荷数 $Z$、质量数 $A$、激发能 $E$ 与角动量 $J$,而与反应道无关。在这一前提下,复合核的退激发可以看成一条由衰变宽度决定分支比的 衰变级联。

统计衰变模型最重要的应用之一,是计算超重核(superheavy nuclei)合成中的 存活几率(survival probability)$P_{\mathrm{surv}}$——即复合核在退激发过程中通过蒸发轻粒子和 $\gamma$ 射线"幸存"下来、而没有裂变的概率。生产超重核的实验截面可以近似写为

$$ \sigma_{\mathrm{ER}}(E) \;=\; \sum_{J} \sigma_{\mathrm{capt}}(E,J)\, \times\, P_{\mathrm{surv}}(Z,A,E,J), $$ (合成超重核的 ER 截面基本式)

其中 $\sigma_{\mathrm{capt}}$ 为俘获(形成复合核)截面,$P_{\mathrm{surv}}$ 即统计衰变模型的输出。因此存活几率计算的可靠性直接决定了超重核生产截面的预言精度。

围绕 $P_{\mathrm{surv}}$ 的计算,文献中存在若干争议点,主要包括:

Siwek-Wilczyńska 等人在 PRC 72, 034605 (2005) 中,选取了两个具有完备实验信息的反应体系——$^{16}\mathrm{O}+^{208}\mathrm{Pb}$(形成 $^{224}\mathrm{Th}$)与 $^{12}\mathrm{C}+^{236}\mathrm{U}$(形成 $^{248}\mathrm{Cf}$),用"标准"统计衰变模型公式对上述问题进行系统检验。下面各节介绍该模型的核心内容。

2. 核心思想

统计衰变模型的核心思想可以概括为以下四点:

2.1 退激发是一条"宽度加权"的衰变级联

复合核在每一步都面临竞争:发射轻粒子($n$、$p$、$\alpha$、$d$、$t$、$^3\mathrm{He}$、$^6\mathrm{Li}$、$^7\mathrm{Li}$ 等)、发射 $\gamma$ 射线,或者裂变。每一步各衰变道被选中的概率正比于对应的部分衰变宽度 $\Gamma_i$(粒子蒸发)、$\Gamma_f$(裂变):

$$ \text{分支比} \;=\; \frac{\Gamma_i}{\Gamma_{\mathrm{tot}}}, \qquad \Gamma_{\mathrm{tot}} \;=\; \Gamma_f + \sum_i \Gamma_i^{\mathrm{(evap)}} . $$

因此,模型的全部物理内容归结为如何计算各种衰变道的宽度 $\Gamma$。

2.2 三种核心衰变道宽度

2.3 存活几率 $P_{\mathrm{surv}}$ 作为最终可观测量

逐级竞争累积的结果,就是复合核以概率 $P_{\mathrm{surv}}(Z,A,E,J)$ 到达某个(或任一个)蒸发残核的基态,而不是在中途裂变或继续蒸发。$P_{\mathrm{surv}}$ 由各宽度之比决定,其表达式见第 3 节。

2.4 能级密度是模型的核心输入

所有宽度公式都通过 能级密度 $\rho(E)$ 进入模型。实际计算中采用费米气体近似 $\rho \propto \exp(2\sqrt{aU})$,其中 $a$ 为能级密度参数,由 Reisdorf 参数化结合 Ignatyuk 壳效应公式给出(见第 6 节)。$a$ 的取值对 $\Gamma_n/\Gamma_f$、从而对 $P_{\mathrm{surv}}$ 影响极大,尤其在鞍点形变的裂变道中。

一句话概括:统计衰变模型把复合核退激发看作一条"由衰变宽度决定分支比、由能级密度决定宽度、由级联累积决定存活几率"的随机过程。宽度公式 + 能级密度 + 裂变势垒,三者构成了模型的计算框架。

3. 存活几率 $P_{\mathrm{surv}}$

3.1 单中子道(1n 反应)

最简单的情形是"冷融合"式的一中子蒸发反应 $(A_1,Z_1)+(A_2,Z_2)\to (A,Z) \to (A-1,Z) + n$。此时存活几率由一步中子发射的分支比与"发射后不再裂变/再蒸发"的概率之积给出:

$$ P_{\mathrm{surv}}(\mathrm{1n}) \;=\; \frac{\Gamma_n}{\Gamma_{\mathrm{tot}}}\,\big(1 - p''\big), $$ (1)

其中 $\Gamma_n$ 为中子发射的部分宽度,总宽度为

$$ \Gamma_{\mathrm{tot}} \;=\; \Gamma_f + \sum_i \Gamma_i^{\mathrm{(evap)}}, $$ (2)

$p''$ 表示中子发射后,子核发生"第二次机会裂变"或继续蒸发其他轻粒子的概率;否则它将以概率 $(1-p'')$ 通过发射 $\gamma$ 射线到达基态。

3.2 一般情形与蒙特卡洛级联

在较高激发能下,逐级蒸发多个粒子在能量上成为可能。此时蒸发道与裂变道之间的竞争必须在退激发级联的每一级按宽度 $\Gamma_i / \Gamma_{\mathrm{tot}}$、$\Gamma_f / \Gamma_{\mathrm{tot}}$ 重新判定。某一特定残核 $(A_f,Z_f)$ 的存活几率定义为

$$ P_{\mathrm{surv}}(A,Z \Rightarrow A_f,Z_f) \;=\; \frac{N(A_f,Z_f)}{N(\mathrm{fission}) + \sum_j N(A_j,Z_j)}, $$ (3)

其中 $N(A_f,Z_f)$ 为最终到达 $(A_f,Z_f)$ 基态的级联数,分母为所有以裂变(任意阶段)或到达任意蒸发残核基态而结束的级联总数。

由于多粒子级联的复杂性,通常采用 蒙特卡洛(Monte Carlo)方法 求式 (3) 的末态分布。论文中采用的抽样方案为:

对每一条级联: 1. 按正比于 (2l+1) 的分布抽取角动量 l(并在整个级联中保持,以计算每级的 转动能与热激发能); 2. 按宽度比 Γ_i/Γ_tot(蒸发粒子 i)与 Γ_f/Γ_tot(裂变)抽取当前衰变模式; 3. 若为粒子蒸发,按 Maxwell 型能谱抽取所发射粒子的动能 ε_i; 4. 重复 2–3 步,直到:(a) 级联以裂变终止,或 (b) 到达残核基态(此后以 γ 退激为主)。 对大量级联统计即可得到式 (3) 中的各 N 值。

4. 粒子发射宽度(Weisskopf 公式)

激发能为 $E_0$ 的复合核发射粒子 $i$ 的部分宽度由 Weisskopf 公式 给出(文中式 (4),引用自 Weisskopf 1937):

$$ \Gamma_i \;=\; \frac{g_i\, m_i\, \sigma_i}{\pi^2\hbar^2\,\rho_0(E_0)} \int_0^{E_i^{\max}} \rho_i\big(E_i^{\max}-\epsilon_i\big)\, \epsilon_i\, d\epsilon_i, $$ (4)

各符号含义:

在子核/母核能级密度比中仅保留热激发能 $U$、并采用费米气体能级密度 $\rho \propto \exp(2\sqrt{aU})$ 的近似下,式 (4) 化为封闭形式(文中式 (5)):

$$ \Gamma_i \;=\; \frac{g_i\, m_i\, \sigma_i\, U_i^{\max}}{\pi^2\hbar^2\, a_i}\; \exp\!\Big( 2\sqrt{a_i U_i^{\max}} - 2\sqrt{a_0 U_0}\Big), $$ (5)

其中 $a_0$ 与 $U_0$ 为母核的能级密度参数与热激发能(已扣除对能修正 $P_0$),$a_i$ 为子核的能级密度参数,$U_i^{\max}$ 为子核热激发能上限:

$$ U_0 \;=\; E_0 - E_0^{\mathrm{rot}} - P_0, $$ (6)
$$ U_i^{\max} \;=\; E_0 - E_i^{\mathrm{rot}} - S_i - B_i - P_i, $$ (7)

其中 $S_i$ 为粒子 $i$ 的分离能,$B_i$ 为粒子与子核之间渐近的库仑相互作用能,$P_i$ 为子核的对能。转动能 $E^{\mathrm{rot}}$ 按刚体转动惯量与基态形变计算;对能采用常规参数化:奇奇核 $P=0$,奇 $A$ 核 $P=12\ \mathrm{MeV}/\sqrt{A}$,偶偶核 $P=24\ \mathrm{MeV}/\sqrt{A}$。

式 (5) 是本文计算存活几率的基础公式之一。 它的指数部分 $2\sqrt{a_i U_i^{\max}} - 2\sqrt{a_0 U_0}$ 集中体现了"熵增"驱动——激发能越高的母核越难"冻结"在低激发态,蒸发越受抑制;前置因子则来自相空间与逆反应截面。

5. 裂变宽度(过渡态理论 / Bohr–Wheeler)

裂变宽度同样基于过渡态理论(transition state theory)计算。裂变被视为母核越过鞍点形变"发射一个裂变自由度"的过程,鞍点处的能级密度 $\rho_f$ 对裂变自由度中的动能 $K$ 积分:

$$ \Gamma_f \;=\; \frac{1}{2\pi\,\rho_0(E_0)} \int_0^{E_f^{\max}} \rho_f\big(E_f^{\max}-K\big)\, dK, $$ (8)

其中 $E_f^{\max}$ 为鞍点处激发能上限。采用与第 4 节相同的费米气体近似后得到(文中式 (9)):

$$ \Gamma_f \;=\; \frac{2\sqrt{a_f U_f^{\max}} - 1}{4\pi\, a_f}\; \exp\!\Big( 2\sqrt{a_f U_f^{\max}} - 2\sqrt{a_0 U_0}\Big), $$ (9)

其中 $a_f$ 为鞍点形变下的能级密度参数,鞍点处热激发能上限为

$$ U_f^{\max} \;=\; E^{\mathrm{(saddle)}} - E^{\mathrm{rot}}(\mathrm{saddle}) - P(\mathrm{saddle}), $$ (10)

鞍点处对能取与平衡形变相同的值 $P(\mathrm{saddle}) = P_0$,转动能按鞍点形状的刚体转动惯量计算。

物理要点: 式 (5) 与式 (9) 具有相同的指数因子 $\exp(2\sqrt{a_f U_f^{\max}} - 2\sqrt{a_0 U_0})$,差别只在于前置因子。因此蒸发–裂变竞争比 $\Gamma_i/\Gamma_f$ 的指数部分主要由能级密度参数比 $a_i/a_f$ 与各自热激发能决定,而前置因子则是模型分歧(Kramers 因子、对称公式、集体因子)的争论焦点。

6. 能级密度参数:Reisdorf 参数化与 Ignatyuk 壳效应

式 (5) 与 (9) 对能级密度参数 $a$ 的取值极其敏感。论文采用经充分检验的 Reisdorf 参数化(计入体积、表面积、曲率三种单粒子能级密度贡献)与 Ignatyuk 壳效应公式 的组合:

$$ \tilde{a} \;=\; 0.04543\, r_0^3 A \;+\; 0.1355\, r_0^2 A^{2/3} B_S \;+\; 0.1426\, r_0 A^{1/3} B_K, $$ (11)

其中 $B_S$、$B_K$ 为液滴模型中的表面积因子与曲率因子(球形核 $B_S=B_K=1$;鞍点形变下的取值已制表),半径参数 $r_0=1.15\ \mathrm{fm}$。壳效应按 Ignatyuk 公式修正平滑值 $\tilde{a}$:

$$ a \;=\; \tilde{a}\left[ 1 + \frac{\delta_{\mathrm{shell}}}{U}\big(1 - e^{-U/E_D}\big)\right], $$ (12)

其中 $\delta_{\mathrm{shell}}$ 为壳修正能,$E_D = 18.5\ \mathrm{MeV}$ 为壳效应随激发能 $U$ 增大而退火(damping)的特征能量。平衡形变的壳修正 $\delta_{\mathrm{shell}}(\mathrm{g.s.})$ 取自 Möller 等人的 Strutinsky 计算表;而鞍点形变的壳修正 $\delta_{\mathrm{shell}}(\mathrm{saddle})$ 则通过实验裂变势垒按式 (A1) 反推:

$$ B_f \;=\; B_f^{\mathrm{(macro)}} + \delta_{\mathrm{shell}}(\mathrm{saddle}) - \delta_{\mathrm{shell}}(\mathrm{g.s.}), $$ (A1)

对 $88 \le Z \le 100$ 的约 90 个核素的系统学表明,鞍点壳修正通常接近于零,因此在实际计算中可取 $\delta_{\mathrm{shell}}(\mathrm{saddle}) = 0$。由于基态壳修正 $\delta_{\mathrm{shell}}(\mathrm{g.s.})$ 通常为负,由式 (11)–(12) 得到的比值 $a_f/a_n$ 恒大于 1,并随激发能降低而增大(对 Th 同位素约为 1.1,对 Cf 同位素略大)。

7. 模型验证与主要结论

论文选取两个"干净"体系对模型进行检验:

两个体系均足够不对称,可排除动力学熔合迟滞(fusion hindrance)的影响;同时实测裂变势垒精确限定了鞍点能量。主要结论:

  1. 在低激发能区($E^* < 40$ MeV,即 1n–4n 道、与超重核合成实验相关的能区),基于式 (5)、(9) 的常规 $\Gamma_i/\Gamma_f$ 公式给出的蒸发残核截面与实验定量符合;
  2. 同时拟合多个 xn 道对 $\Gamma_n/\Gamma_f$ 施加了很强的约束:不允许在前置因子中引入显著偏离 1 的额外因子(如 Kramers 因子或有效集体因子);
  3. Swiatecki 的"对称公式"(前置因子约为常规值的 $\sqrt{a_f U_n^{\max}/a_n U_f^{\max}} \approx 1/3$–$1/4$)预言 3n、4n 截面系统性偏小 3–4 倍,被数据排除;
  4. 仅在高激发能区(约 $E^* > 40$–45 MeV,如 $^{12}\mathrm{C}+^{236}\mathrm{U}$ 的 5n 道)出现裂变迟滞迹象,对应 Kramers 因子 $\sqrt{1+\gamma^2}-\gamma \approx 0.1$($\gamma \approx 5$,单体耗散机制)——该能区与超重核合成实验无关。

结论: 常规统计衰变模型(Weisskopf 蒸发宽度 + Bohr–Wheeler 裂变宽度 + Ignatyuk 壳效应能级密度)在超重核合成相关的能区内是可靠的,无需引入额外的 Kramers 或集体前置因子。

8. Weisskopf 衰变宽度公式详述

8.1 公式与物理图像

Weisskopf 公式(V. F. Weisskopf, Phys. Rev. 52, 295 (1937))是统计衰变模型中粒子发射宽度的原始公式,即上文的式 (4):

$$ \Gamma_i \;=\; \frac{g_i\, m_i}{\pi^2\hbar^2\,\rho_0(E_0)} \int_0^{E_i^{\max}} \sigma_i^{\mathrm{inv}}(\epsilon)\, \epsilon\; \rho_i\big(E_i^{\max}-\epsilon\big)\, d\epsilon . $$ (Weisskopf)

(在式 (4) 中逆反应截面 $\sigma_i$ 被近似为常数提出积分号外。)其物理图像为:

8.2 细致平衡推导

由细致平衡原理,单位时间内复合核发射动能在 $(\epsilon, \epsilon+d\epsilon)$ 区间内粒子 $i$ 的速率 $w_i(\epsilon)d\epsilon$ 为

$$ w_i(\epsilon)\,d\epsilon \;=\; \frac{1}{\rho_0(E_0)} \cdot \frac{g_i}{(2\pi\hbar)^3}\,4\pi p^2\,dp \cdot v\,\sigma_i^{\mathrm{inv}}(\epsilon) \cdot \rho_i(E_i^{\max}-\epsilon)\,d\epsilon, $$

其中 $4\pi p^2 dp/(2\pi\hbar)^3$ 为粒子动量空间态密度,$v$ 为粒子速度。利用 $p^2=2m_i\epsilon$、$dp/d\epsilon = m_i/p$ 及 $v = p/m_i$,得 $4\pi p^2\,dp \cdot v = 4\pi m_i \epsilon\, d\epsilon$,于是

$$ w_i(\epsilon) \;=\; \frac{g_i\, m_i\, \epsilon\, \sigma_i^{\mathrm{inv}}(\epsilon)\, \rho_i(E_i^{\max}-\epsilon)}{2\pi^2\hbar^3\, \rho_0(E_0)} . $$

衰变宽度与速率的关系为 $\Gamma_i = \hbar \int w_i(\epsilon)\,d\epsilon$,代入即得式 (4)(其中 $\hbar/\hbar^3 \to 1/\hbar^2$)。

注意: 式 (4) 中的 $\hbar^2$ 源于"宽度 $\Gamma$ 与速率 $w$ 之间相差一个 $\hbar$"。若直接写速率(单位时间内概率),分母为 $\hbar^3$。

9. Hauser–Feshbach 衰变宽度

Hauser–Feshbach 公式(W. Hauser, H. Feshbach, Phys. Rev. 87, 366 (1952))是统计衰变模型中更严格的处理,显式计入角动量守恒与宇称守恒。激发能为 $E$、自旋-宇称为 $J^\pi$ 的复合核发射粒子 $i$(分离能 $B_i$、内禀自旋 $s_i$)的部分宽度为

$$ \Gamma_i(J^\pi, E) \;=\; \frac{1}{2\pi\, \rho(J^\pi, E)} \sum_{I^{\pi'},\, l,\, j} \int_0^{E-B_i} T_l^{J}(\epsilon)\; \rho_i\big(I^{\pi'},\, E - B_i - \epsilon\big)\, d\epsilon, $$ (Hauser–Feshbach)

其中求和满足角动量耦合 $\vec{J} = \vec{I} + \vec{l} + \vec{s}_i$($j = \vec{l}+\vec{s}_i$ 为道自旋)与宇称条件 $\pi = \pi' \cdot (-1)^l$。各量含义:

相比 Weisskopf 公式,Hauser–Feshbach 公式逐分波、逐自旋地处理发射道:每个轨道角动量 $l$ 由独立透射系数 $T_l$ 描述(而不是被并入一个能量平均的逆反应截面),末态能级密度也显式依赖子核自旋 $I$ 与宇称 $\pi'$,从而严格保证角动量与宇称守恒。

10. Weisskopf 与 Hauser–Feshbach 对比

10.1 对比要点

对比项Weisskopf 公式(1937)Hauser–Feshbach 公式(1952)
耦合到连续态逆反应截面 $\sigma_i^{\mathrm{inv}}(\epsilon)$(能量平均、对分波求和)分波透射系数 $T_l^J(\epsilon)$(光学模型逐分波给出)
角动量守恒不显式处理;仅含粒子自旋简并度 $g_i=2s_i+1$严格守恒:$\vec J = \vec I + \vec l + \vec s_i$,逐自旋求和
宇称不显式处理显式守恒:$\pi = \pi'\cdot(-1)^l$
母核能级密度总能级密度 $\rho_0(E_0)$自旋-宇称相关 $\rho(J^\pi, E)$
末态能级密度总能级密度 $\rho_i(E_f)$自旋-宇称相关 $\rho_i(I^{\pi'}, E_f)$
计算量小(单积分,可解析近似)大(需光学模型 $T_l$ + 自旋相关能级密度 + 多重求和)
典型应用自旋求和后的总量:蒸发残核截面、存活几率、蒸发谱自旋/同核异能素分布、异构比、角分布、高精度谱学

10.2 两者的联系(HF → Weisskopf 的约化)

两者并非相互独立,而是同一物理在不同近似层级上的表述。逆反应截面与分波透射系数之间存在精确关系

$$ \sigma_i^{\mathrm{inv}}(\epsilon) \;=\; \frac{\pi}{\hbar^2 k^2}\sum_l (2l+1)\,T_l(\epsilon) \;=\; \frac{\pi\hbar^2}{2 m_i \epsilon}\sum_l (2l+1)\,T_l(\epsilon), $$

($k^2 = 2m_i\epsilon/\hbar^2$ 为出射粒子波数。)将这一关系代入 Hauser–Feshbach 公式,并对复合核自旋 $J$ 做统计平均(用总能级密度 $\rho_0(E)=\sum_J (2J+1)\rho(J,E)$ 代替逐自旋密度)、对末态自旋 $I$ 求和(用总能级密度 $\rho_i(E_f)$)、在透射系数弱依赖 $J$ 的近似下将 $\sum_l (2l+1)T_l$ 换成 $\sigma_i^{\mathrm{inv}}$,即可在分部积分中约化出 Weisskopf 公式的积分核 $g_i m_i \epsilon\, \sigma_i^{\mathrm{inv}}\rho_i/\rho_0$。因此:

Weisskopf 公式是 Hauser–Feshbach 公式在"自旋平均 + 逆反应截面近似"极限下的简化形式。 它把透射系数对分波的自旋耦合求和,压缩为一个能量平均的逆反应截面 $\sigma_i^{\mathrm{inv}}$,从而牺牲了角动量/宇称分辨,换取了计算上的简洁。

10.3 与裂变宽度的类比及使用建议

11. 参考文献

  1. K. Siwek-Wilczyńska, I. Skwira, J. Wilczyński, Tests of the fission-evaporation competition in the deexcitation of heavy nuclei, Phys. Rev. C 72, 034605 (2005).
  2. V. F. Weisskopf, Statistics and nuclear reactions, Phys. Rev. 52, 295 (1937).
  3. W. Hauser, H. Feshbach, The inelastic scattering of neutrons, Phys. Rev. 87, 366 (1952).
  4. N. Bohr, J. A. Wheeler, The mechanism of nuclear fission, Phys. Rev. 56, 426 (1939).
  5. R. Vandenbosch, J. R. Huizenga, Nuclear Fission (Academic Press, 1973).
  6. W. Reisdorf, Z. Phys. A 300, 227 (1981).
  7. A. V. Ignatyuk, G. N. Smirenkin, A. S. Tishin, Yad. Fiz. 21, 485 (1975) [Sov. J. Nucl. Phys. 29, 255 (1975)].
  8. H. A. Kramers, Physica 7, 284 (1940).
  9. W. J. Swiatecki, Aust. J. Phys. 36, 641 (1983).
  10. P. Möller, J. R. Nix, W. D. Myers, W. J. Świątecki, At. Data Nucl. Data Tables 59, 185 (1995).